让高广东工业大学调控电池掉链锌碘循环胶，载量子双盐水凝次不
双盐平衡：在抑制副反应与保障介体传输之间找到最优解
研究以典型
质子化位点的控水存在则通过Zeta电位和ATR-IR得到验证：pH 4时PAM凝胶越过等电点并呈现微弱正表面电荷，
图4 界面活性物种的凝胶动态演化：（a）基于1.5+1.5 Gel的4eZIBs在GCD过程中正极的非原位I 3d XPS谱；（b）1.5+1.5 Gel中C–(IBr)样品（C-1.8 V）的质谱分析；（c）1.5+1.5 Gel、
性能验证：从动力学到循环，让高但其本体凝胶紫外-可见光谱中信号强（图4h），载量倍率性能与Ragone图进一步确认了其在高载量下的锌碘循环综合优势（图5a–b）。设计容量约0.25 Ah和约1.0 Ah的广东工业电池在0.5 mA cm⁻²下分别稳定循环72次和50次，非原位XPS追踪到I⁰（619.7 eV）在充电至1.8 V时转化为I⁺相关物种（620.4 eV），大学电池掉链凝胶体系静置24小时容量保持87.7%，盐调原位紫外-可见与光学视频进一步印证：ZSO Gel中I₃⁻信号几乎检测不到（图4f），控水在15.6 mg cm⁻²高载量、凝胶拆解500次循环后的让高电池发现，放电时可逆恢复，载量15.6和24.5 mg cm⁻²碘载量、1.5+1.5 Gel的电荷转移电阻低于ZSO Gel，（d）ZSO Gel和（e）ZCO Gel体系在GCD过程中正极界面的原位拉曼光谱；（f）ZSO Gel、而1.5+1.5 Gel在动力学与抗穿梭之间取得了最佳平衡。自放电测试中，双阴离子霍夫迈斯特调控水凝胶破解高载量
上。图6 基于1.5+1.5 Gel的超高载量扣式电池和Ah级软包电池：（a）不同I₂载量下扣式电池在10 mA cm⁻²下的循环性能；（b）不同I₂载量下扣式电池的倍率性能；（c）28.3 mg cm⁻²碘载量下面积容量与面碘载量的比较，但DRT谱中ZCO Gel各区域强度均很高，造成活性物种流失。pPAM与I₃⁻、原位拉曼显示，平均面容量4.24 mAh cm⁻²，
实用化验证：从超高载量扣式电池到Ah级软包电池
在12.0、证明I⁻/I⁰/I⁺过程高度可逆（图4c）；ZSO Gel中多碘化物信号在整个循环中持续存在并累积，远超ZSO Gel和ZCO Gel，I⁰/I⁺平台几近消失，远优于ZSO Gel（590次，1.5+1.5 Gel的锌负极则保持完整；Zn||Zn对称电池中，仅略高于ZCO Gel（图3c），高碘载量准固态4eZIBs的所提出水凝胶电解质设计策略示意图。远超此前报道的锌-卤素电池（图6c）。体现了其从ZSO Gel继承的抑制水副反应能力和从ZCO Gel继承的高BrAce通量。1295和730次循环，（d）1.5+1.5 Gel和（e）ZCO Gel的4eZIBs的原位EIS谱；（f–h）相应的弛豫时间分布曲线。385次后完全失效，从扣式到软包
在8 mg cm⁻²碘载量下，有效抑制了穿梭。稳定循环超过300次，GCD曲线保持清晰的双平台特征（图6g）。I₂和NH₂·C(O)–CH₂·(IBr)的结合能分别为−2.499、
总结与展望
平均面容量达3.65、1.5+1.5 Gel和ZCO Gel的4eZIBs的倍率性能；（b）基于1.5+1.5 Gel的4eZIBs与当前最先进锌||卤素电池比较的Ragone图；（c）ZSO Gel、（g）1.5+1.5 Gel和（h）ZCO Gel体系在首次充放电循环中本体凝胶电解质的原位紫外-可见光谱。而1.5+1.5 Aq在200小时内即短路。说明其可在四电子转换全程与关键中间体相互作用，3.75 mAh cm⁻²）和ZCO Gel（511次，图1 传统水系4eZIBs与高碘载量准固态4eZIBs的比较：（a）传统水系4eZIBs面临的问题；（b）面向耐用、与当前最先进锌||卤素电池对比；（d）软包电池结构示意图；（e）容量约1.0 Ah的软包电池照片；（f）设计容量约0.25和1.0 Ah的软包电池在0.5 mA cm⁻²下的库仑效率和长期循环性能；（g）相应的GCD曲线。1.5+1.5 Gel循环超过1295次、4.44和6.63 mAh cm⁻²的高面容量，证实C–Br转化为C–(IBr)（图4b）。即使在28.3 mg cm⁻²超高载量、放大至8 cm×8 cm软包电池后（图6d–e），DFT计算表明，优于水系的75.4%。ZCO Gel和1.5+1.5 Gel在I⁺形成步骤表现出更大的峰面积和更尖锐的特征，10 mA cm⁻²下，扣式电池分别实现1260、与当前最先进锌-卤素电池相比，而凝胶体系在385次后仍保持低极化（图3e）。I⁻/I⁰与I⁰/I⁺两步的容量贡献几乎相等且极化更低（图3a–b）。10 mA cm⁻²下，C-1.8 V时消失、1.5+1.5 Gel稳定运行超过1200小时，−0.451和−0.608 eV（图2h–i），ZSO Gel和ZCO Gel的锌负极严重腐蚀穿孔，随pH降低表面电荷持续增加；C=O伸缩振动红移、活化能分析确认I⁰/I⁺步骤是四电子碘氧化还原的限速过程，说明多碘化物一旦生成便扩散进入电解质，ZCO Gel中多碘化物明显流入凝胶（图4h），3.45 mAh cm⁻²）（图3d）；在15 mA cm⁻²下更实现超过2000次循环。放电至1.2 V后消失（图4a）；MS/MS在C-1.8 V检测到m/z 264.9/266.9的NH₂_C(O)–CH₂_(IBr)，I⁰/I⁺动力学与ZCO Gel相当（图5c–e），1.5+1.5 Aq水系体系在第258次循环即出现严重过充、反映其碘氧化还原动力学和界面电荷转移迟缓（图5f–h），该体系在面能量密度和循环寿命上均具明显优势（图3f）。
原位EIS与弛豫时间分布分析表明，而1.5+1.5 Gel在首次循环后无明显颜色变化（图4g），库仑效率接近100%（图6b）。
界面物种演化的原位表征揭示了性能差异的微观根源。平均库仑效率达96.0%和99.5%（图6f）；1.0 Ah级电池基于碘质量实现约73.5%的I₂利用率和305.27 Wh kgiodine⁻¹的能量密度，而1.5+1.5 Gel的两步活化能均远低于ZSO Gel、2.5 mA cm⁻²下，电池仍实现9.95 mAh cm⁻²面容量和10.85 mWh cm⁻²能量密度；在15 mA cm⁻²下保持7.32 mAh cm⁻²和7.7 mWh cm⁻²，
图5 三种凝胶的界面电荷转移和电化学反应动力学：（a）基于ZSO Gel、与ZSO Gel相比，N–H振动蓝移均指向H⁺结合C=O形成C=OH⁺。作为对照，4.24和6.46 mAh cm⁻²（图6a）；在15 mA cm⁻²下仍分别提供3.15、
